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吡啶氮掺杂碳纳米薄片应用于高稳定的锂硫电池中的促进硫释放反应的研究

论文背景介绍 …

锂硫电池因其理论能量密度高而受到人们的高度评价。除了多硫化锂的溶解、锂化过程中的体积膨胀和硫的绝缘性质导致硫利用率低外，最终放电产物锂的不可逆相变被认为是锂硫电池容量下降的主要原因之一。幸运的是，新兴的材料科学和纳米技术使解决上述挑战成为可能，建设碳硫复合材料阴极被认为是一种经济有效的方法。   

目前，基体材料的多孔结构和吸附/扩散性能是复合硫阴极设计需要考虑的主要因素。然而，另一个重要的因素，Li2S的激活，却经常被忽略。最终放电产物Li2S的不可逆相变是导致锂电池容量下降的主要原因之一。     

在本文研究中，作者开发了一种高效的螯合方法来合成具有可控浓度和可调氮结构的高度多孔N掺杂碳材料，基于吡啶氮N掺杂纳米片的复合硫阴极显示出更好的循环稳定性和更高的容量。其中，制备具有可控氮浓度和可调氮结构的高孔隙氮掺杂碳有挑战性。 

使用XPS对合成的多空N掺杂碳材料进行了表面元素化学态的表征。   

合成工艺中，使用5克尿素或2、3、3.5、4和5克三聚氰胺合成的氮掺杂碳的名称分别缩写为N5U-C或N2M-C，N3M-C，N3.5M-C，N4M-C和N5M-C。   

使用XPS分析这6个样品的化学成分，谱图显示由C、N、O组成。XPS谱图显示，N5U-C和N3.5M-C的元素组成相似，有利于比较不同氮结构在Li-S电池中的工作机理。N5U-C、N3.5M-C和其他4个样品的高分辨率N1s谱可以分为吡啶N（≈ 398.4 eV）、吡咯N（≈ 399.8 eV）和石墨化N（≈ 401.5 eV）三个不同的峰。显然，N5U-C的主要掺杂结构是吡咯基N，N3.5M-C的主要结构为吡啶N。高分辨率C1 s谱图证明了碳氮键（285.8 eV）的存在，被认为可以提高LiPSs的捕获能力。   

结果表明，通过改变氮源的类型和用量，可以实现氮浓度和氮结构的隧道化。   

作者：袁华栋 浙江工业大学